基于微相分离结构的单锌离子导体水凝胶电解质：实现Zn2+选择性输运与高倍率稳定性的同步突破
柔性水系锌离子电池（ZIBs）因安全性高、环境友好和可机械变形等优势，被视为下一代可穿戴电子与柔性器件的理想电源。然而，传统水凝胶电解质普遍存在离子非选择性传输、Zn2+/阴离子耦合迁移、以及界面Zn2+通量不均匀 等问题，易诱发浓差极化与金属锌枝晶生长，从而限制电池的循环寿命和倍率性能。
近期，来自东南大学孙正明教授、章炜教授的研究团队在Advanced Materials发表最新成果，提出了一种基于微相分离调控 的单锌离子导体（SIHE）构筑策略，有效解决了上述瓶颈问题，实现了高Zn2+迁移数、高离子电导率以及稳定界面沉积行为的统一。
图1. ZA和ZA/N水凝胶电解质的合成示意图.
研究核心：微相分离构建Zn2+定向传输路径
本研究以 海藻酸钠（SA）–Zn2+形成的聚阴离子网络为基体，引入具有典型亲疏水区域的Nafion，在水凝胶体系中自发诱发微相分离结构。这一结构调控带来两项关键功能：
①链段解缠与通道连续化
Nafion的疏水氟碳主链在凝胶网络中促进链段分离，使原有高度纠缠的海藻酸根链得到松弛，形成贯通的Zn2+迁移路径。
②阴离子迁移受限，实现高选择性
聚阴离子骨架使阴离子处于有效固定状态，而Nafion进一步增强局域束缚效应，使Zn2+成为主导迁移物种，显著提升迁移数。
受益于这种微相分离结构，海藻酸锌/Nafion（ZA/N）水凝胶电解质实现了0.967的高锌离子迁移数和25.5 mS cm-1的离子电导率。使用该电解质的锌-锌对称电池表现出卓越的循环稳定性，在1 mA cm-2和1 mAh cm-2条件下实现了超过4600小时的稳定循环，且无枝晶形成。结合原位可视化、有限元分析和分子动力学MD模拟的综合研究表明，ZA/N水凝胶电解质即使在高电流密度下也能实现完全的锌枝晶抑制，确保电极-电解质界面处均匀的Zn2+通量，并利用Nafion诱导的微相分离来解耦海藻酸盐链的迁移率并促进定向Zn2+传输。当应用于以锌箔为阳极、NH4V4O10为阴极的柔性ZIBs时，该电池在0.1 Ag-1下表现出510 mAh g-1的比容量，在10 A g-1下循环5000次后容量保持率为90.0%。此外，该水凝胶电解质强大的锌稳定性使柔性ZIBs在复杂条件（包括弯曲、折叠和穿刺）下保持优异的安全性能。该工作为设计具有增强锌离子选择性的水凝胶电解质提供了一种简便策略，并为推进柔性锌离子电池提供了一条有前景的途径。
图2 Zn|| ZA/N||NH4V4O10的应用评估电池： （a）柔性电池在不同弯曲角度（0-180°）和弯曲次数（0-400次）下的容量保持率，（b）高负载电池在0.1A g-1的充放电曲线；（c） 高负载电池在0.1A g-1时的循环性能；（d） 四块柔性电池为智能手机供电。（e） 四个柔性电池为LED显示屏供电，其中一块电池在穿透条件下工作；（f） 一个穿孔后柔性电池，为数字温度和湿度计供电；（g） 打印的、柔性且可穿戴的电致发光装置照片；作为腕带佩戴的柔性电池，在电致发光装置的（h）舒展状态和（i）弯曲状态下供电，左上角插图展示了电路印刷过程中的器件制造过程。
文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202518881